技術篇:石墨烯氧化鋁復合材料制備和催化應用

發表時間:2020-04-16 14:59

  在力學、熱學、電學、光學等方面的優異表現,很快使其成為研究學者很竟相追逐的研究熱點對象。由于其特殊的二維晶體結構,優異的力學性能與導電性能使其在復合材料領域具有廣闊的應用前景,通過將石墨烯應用于陶瓷基復合材料的增韌補強方面具有重要的學術價值。然而由于石墨烯不易大量制備,易發生團聚,極大地限制了利用其高強度,高模量,高導電性,良好的耐化學和耐熱性等特性的應用發展。研究如何利用便宜、易實現的方法大量制備石墨烯是目前石墨烯研究的熱點問題之一。


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  以往的研究表明載體在加氫脫硫催化劑中起著重要的作用。目前,氧化鋁是應用最多的載體材料,但是研究表明氧化鋁與活性組分之間的強作用力不利于活性相的形成,限制了催化活性的提高。近些年,碳材料由于自身的弱極性和較大的比表面積,被廣泛用作選擇性加氫脫硫催化劑載體,取得了良好的效果。本文采用石墨烯來修飾氧化鋁載體,結合兩者的優勢,以期改變氧化鋁的表面性質,減弱載體和活性組分之間的作用力,從而提高加氫脫硫的活性以及選擇性。


  首先采用Hummers法, 以天然鱗片石墨為原料, 在強酸和強氧化劑的作用下生成氧化度很高的富含-OH, -COOH和-CH(O) CH-等含氧官能團的氧化石墨(GO) , 然后在乙醇溶液中超聲剝離得到分散性良好的氧化石墨烯分散液(GOs) 。采用溶膠-凝膠法和水熱法,在制備氧化鋁的過程中,引入氧化石墨烯分散液,在兩者的相互作用下,制備得到兩種形貌的石墨烯氧化鋁復合材料(y-Alz 0/GOs) 。采用溶膠-凝膠法, 以SB粉為原料, 加入GOs分散液,制備出粒徑為50nm左右的具有良好分散性的球形石墨烯氧化鋁復合物(AlO:/GOs)顆粒;采用水熱法,以硫酸鋁為鋁源,尿素為沉淀劑,加入GOs分散液, 制備出了具有梯級孔結構的氧化鋁空心微球復合材料(Y-Alz0y/GOs)顆粒;采用水熱法,以硫酸鋁為鋁源,尿素為沉淀劑,加入GOs分散液,制備出具有梯級孔結構的氧化鋁空心微球復合材料(Y-Al2O3/GOs)。采用XRD、SEM、TEM和FT-IR等一系列表征手段對制備的樣品進行分析表征,綜合考察了合成過程中的影響因素,探討了復合的基本機理。


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  最后分別采用未經任何處理的擬薄水鋁石、溶膠-凝膠法制備的復合產物和水熱法制備的復合產物作為載體, 采用等體積浸漬法, 制備預硫化型CoMoS催化劑, 以FCC汽油為反應原料,利用高壓微型反應器對三種催化劑的選擇性加氫脫硫性能進行了評價。結果表明,采用溶膠-凝膠法制備的石墨烯氧化鋁復合材料為載體制備的催化劑具有較好的選擇性加氫脫硫性能。


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